O Museu da Lacrimação é considerado o mais relevante dos três Museus do Santuário, pois contém documentos, fotografias e artigos de jornais que descrevem o evento da "Lacrimação de Nossa Senhora em Siracusa", bem como inúmeros objetos relacionados com este episódio. Entre eles, pode encontrar alguns panos usados para limpar a estátua lacrimejante da "Madonnina", os tubos de ensaio e as ferramentas usadas para analisar a composição química das lágrimas (que se mostraram ser "humanas" com uma composição idêntica à das lágrimas de uma criança), uma mesa de madeira na qual foi atestada a autenticidade das lágrimas derramadas pela "Madonna", a espátula com a qual a "Primeira Pedra" do Santuário foi colocada em 1964, o anel pontifício do Monsenhor Ettore Baranzini, que foi Arcebispo de Siracusa nos vinte anos em que o culto da "Madonna delle Lacrime" (1953 - 1973) se espalhou, a "Cruz" de ouro do Monsenhor Sebastiano Rosso, primeiro reitor do nascente "Santuário", um Cálice e um Ostensório de prata doados pela família Cassone e vários preciosos ex-votos.