A Biblioteca é angélica no nome, porque o fundador se chamava Angelo (Rocca), um erudito bispo agostiniano, mas também poderia ser definida como angélica de facto. A Biblioteca Angélica de Roma, instalada no antigo convento anexo à Basílica de Santo Agostinho em Campo de Marte, é de facto um lugar mágico para quem adora manuscritos e códices antigos e para todos os estudiosos interessados no pensamento agostiniano ou na relação entre a Igreja e a Reforma Protestante, os dois temas que mais caracterizam as suas coleções. E é também um ponto de referência para a história da biblioteconomia: Angelo Rocca queria que fosse aberta a todos, sem limites de estatuto e de censo, já em 1604. Esta data faz dela talvez a primeira biblioteca "pública" da Europa, ou pelo menos uma das três primeiras, juntamente com a Biblioteca Ambrosiana de Milão e a Biblioteca Bodleiana de Oxford. A coleção inclui mais de 2500 manuscritos, 1100 incunábulos e 10 000 gravuras e mapas, 100 000 volumes publicados do século XV ao século XIX, bem como muitos livros modernos, mas também é extraordinária por outro motivo.
Uma dispensa especial, de facto, mesmo na época da Inquisição, permitia que esta instituição possuísse livros proibidos e de autores não católicos. A estes juntou-se no século XVIII a rica coleção do cardeal Domenico Passionei, bibliófilo e diplomata pontifício que viveu em países reformados. Para acolher os seus livros, a biblioteca foi ampliada, confiando a tarefa ao grande arquiteto Luigi Vanvitelli, que projetou o salão monumental no primeiro andar, concluído em 1765. Desde 1940, a gloriosa Academia Literária da Arcádia também está sediada no mesmo complexo. Está acessível para consulta (e para uma rápida visita, pedindo uma cortesia aos guardiões).