Les origines de la cathédrale de Tivoli se perdent dans la nuit des temps. Une légende attribue sa fondation à l'empereur Constantin, immédiatement après la promulgation de l'édit de Milan. La tradition qui attribue sa construction au pape Saint Simplice, Tiburtin, qui dirigea l'Église entre 468 et 483, est tout aussi légendaire. La première mention historiquement fiable de l'église dédiée à saint Laurent martyr se trouve dans le Liber Pontificalis, où il est affirmé que le pape Léon III (795-816) l'a enrichie de précieux dons.

La façade actuelle de la cathédrale a été construite en 1650, avec l'ajout d'un porche à trois arcades. Le narthex abrite une fresque du XVIe siècle représentant la Vierge de la Pitié. À côté de la façade se dresse le clocher, d'une hauteur de près de 47 mètres, seul témoignage restant de l'ancienne cathédrale romane.

L'intérieur de la cathédrale se développe en une seule nef, flanquée de quatre chapelles de chaque côté, communicantes entre elles. Sur le côté gauche, l'une de ces chapelles sert d'entrée latérale, tandis qu'une autre donne accès à l'atrium de la sacristie. La nef est séparée des chapelles par des piliers qui englobent les anciennes colonnes à chapiteaux corinthiens appartenant à la structure romane d'origine. La voûte en berceau, enrichie de fenêtres qui s'ouvrent dans les lunettes, est décorée de trois grands panneaux représentant la Religion, saint Laurent martyr et la Foi. Sur le mur de l'abside sont représentés les saints tiburtins : le pape Simplice et les martyrs Généreux, Sinforosa et Getulio. De plus, dans les voiles au-dessus des fenêtres de la nef, les douze apôtres sont représentés à l'intérieur de médaillons.

Contrairement à ce que l'on croit souvent, la décoration de la nef et de l'abside n'est pas l'œuvre de Carlo Labruzzi, mais a été réalisée en 1816 par Angelo De Angelis, un peintre romain peu connu, également connu pour avoir peint la chapelle Pauline du palais du Quirinal en 1818. Le maître-autel, daté de 1704, est un chef-d'œuvre en marbre polychrome, orné de putti et de chérubins. Derrière lui, au centre de la courbe de l'abside, se trouve la toile de Pietro Labruzzi (1739-1805) représentant Saint Laurent devant le juge avant le martyre.

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